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双功能催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应中In2O3的尺寸效应 (英文)
2021-11-11
发表期刊Chinese Journal of Catalysis
ISSN/
卷号42期号:11页码:2038-2048
发表状态已发表
摘要

CO_2催化加氢转化成高附加值化学品如低碳烯烃(C_2~=–C_4~=)等是减少碳排放的有效途径之一.采用金属氧化物/分子筛双功能催化剂可以实现CO_2加氢直接高选择性合成C_(2+)碳氢化合物.通常认为,金属氧化物组分可以活化CO_2转化为甲醇等含氧中间体,该中间体在分子筛孔道内进一步转化为各种烃.氧化铟(In_2O_3)/SAPO-34双功能催化剂由于具有出色的催化CO_2加氢制低碳烯烃反应性能而备受关注,然而,仍需进一步提升催化剂的催化性能以推动该反应的工业应用.目前,氧化物的结构与双功能催化剂性能之间的关系还不明确,这不利于其催化性能的改善.现有关于金属氧化物纳米粒子的尺寸(特别是小于23 nm)效应及其对双功能催化CO_2加氢反应的活性和产物分布的影响的报道较少,对此深入理解将有利于设计更高性能的催化剂.本文采用沉淀法,通过控制焙烧温度得到了一系列尺寸为7~28 nm的立方相In_2O_3,通过多种表征手段探究了In_2O_3的尺寸对其结构与表面化学性质的影响.结果表明,随着In_2O_3晶粒尺寸的减小,其氧空位数目、CO_2、H_2与NH_3吸附量以及Lewis较强酸性位比例均逐渐增加.在350℃,3 Mpa,9000 m L·g_(cat)~(–1)·h~(–1)和H_2/CO_2比为3的反应条件下,研究了In_2O_3/SAPO-34双功能催化剂中In_2O_3粒径对其催化CO_2加氢制低碳烯烃反应性能的影响.结果表明,随着双功能催化剂中In_2O_3尺寸的增大,低碳烯烃(尤其是丙烯)选择性、收率及烯烃与烷烃比例均先升高后降低,在尺寸为19 nm的In_2O_3上达到最大值,分别为76.9%、12.3 mmol g_(oxide) ~(-1) h~(–1)和4.8.较小尺寸的In_2O_3虽然具有较大的比表面积和更多的氧空位,并为CO_2和H_2的活化提供了更多的活性位,但小于19 nm的颗粒更容易烧结;In_2O_3的尺寸还会影响其与SAPO-34的协同效应,进而影响双功能催化剂的催化活性.此外,相对于其它尺寸的In_2O_3,19 nm的In_2O_3更有利于甲醇中间体的生成.因而19 nm In_2O_3耦合SAPO-34的双功能催化剂性能最好,其催化CO_2转化率最高,为14.1%.综上,适中尺寸的In_2O_3能够促进In_2O_3/SAPO-34上CO_2加氢制低碳烯烃反应.这些结果为通过平衡结构稳定性和催化性能来设计更有效的催化CO_2转化的复合催化剂提供了理论指导.

关键词二氧化碳加氢 双功能催化 尺寸效应 氧化铟 低碳烯烃
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收录类别SCI ; EI ; CSCD
语种中文
原始文献类型学术期刊
中图分类号TQ221.2;TQ426
文献类型期刊论文
条目标识符https://kms.shanghaitech.edu.cn/handle/2MSLDSTB/255048
专题物质科学与技术学院_特聘教授组_钟良枢组
物质科学与技术学院_特聘教授组_孙予罕组
物质科学与技术学院_特聘教授组_李圣刚组
作者单位
1.中国科学院上海高等研究院中科院低碳转化科学与工程重点实验室;
2.中国科学院大学;
3.上海科技大学物质科学与技术学院;
4.上海低碳技术创新功能型平台
推荐引用方式
GB/T 7714
卢思宇,杨海艳,周紫璇,等. 双功能催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应中In2O3的尺寸效应 (英文)[J]. Chinese Journal of Catalysis,2021,42(11):2038-2048.
APA 卢思宇.,杨海艳.,周紫璇.,钟良枢.,李圣刚.,...&孙予罕.(2021).双功能催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应中In2O3的尺寸效应 (英文).Chinese Journal of Catalysis,42(11),2038-2048.
MLA 卢思宇,et al."双功能催化剂催化CO2加氢制低碳烯烃反应中In2O3的尺寸效应 (英文)".Chinese Journal of Catalysis 42.11(2021):2038-2048.
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