无溶剂熔融辅助法合成SAPO-11及其在长链烷烃加氢异构反应的应用
其他题名Melting-assisted solvent-free synthesis of SAPO-11 for improving the hydroisomerization performance of n-dodecane
2020
发表期刊CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS (IF:15.7[JCR-2023],11.5[5-Year])
ISSN0253-9837
卷号41期号:4页码:622-630
发表状态已发表
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摘要

长链正构烷烃加氢异构化是润滑油基础油生产的有效方法, 可有效改善润滑油的低温物理化学性质.在具有酸位点的载体上负载具有加氢脱氢功能的贵金属制备双功能催化剂得到了广泛研究.SAPO-11分子筛具有一维的孔结构和适宜的酸度, 在加氢异构反应中扮演着重要角色.根据加氢异构反应的孔口机理和锁钥机理, 位于分子筛晶体外层附近的Bronsted酸位点, 对正链烷烃碳骨架的异构化起主要作用.因此, 优化分子筛载体的物理化学性质是提高加氢异构性能的关键.近年来, 以酸或碱作为蚀刻剂的后处理方法已被广泛用于改变分子筛的物理化学性质.然而, 目前的后处理方法主要涉及酸性或碱性水溶液, 产生大量废水.此外, 蚀刻溶液的使用也导致分子筛的低产率.鉴于此, 我们提出了采用无溶剂熔融辅助合成法来处理SAPO-11分子筛, 并将其应用于加氢异构反应.该方法以固体草酸作为蚀刻剂, 通过与分子筛原粉机械搅拌混合均匀后, 直接在水热反应釜中反应, 处理过程不会有废水产生.本文以不同量的固体草酸处理原粉, 处理得到的样品负载0.5 wt% Pt金属制备一系列贵金属/分子筛双功能催化剂, 以正十二烷作为模型反应物, 研究制备的催化剂在不同实验条件下的加氢异构化性能.XRD和SEM表征结果表明, 处理前后的SAPO-11分子筛保持了高的结晶度和比较完整的形貌.XRF数据表明处理前后分子筛的元素组成变化不明显.基于特征峰的峰面积计算结果表明, 处理后SAPO-11分子筛暴露出更多(002)晶面, 有利于更多的分子筛孔口进行加氢异构反应.BET和Py-IR表征表明, 经过草酸处理后, SAPO-11原粉颗粒内部的片状晶体的重叠部分被暴露出来, 这导致处理后的样品的微孔孔容占比和Bronsted总酸量的增加.加氢异构反应数据表明, n-C_(12)转化率随着SAPO-11分子筛样品Bronsted总酸量的增加而增加, i-C_(12)选择性随SAPO-11分子筛样品的微孔孔容占比的增大而增大.该无溶剂熔融辅助合成法同时优化了Pt-SAPO-11催化剂的酸性质和微孔孔结构性质, 提高了反应转化率和选择性, 正十二烷异构体的产率从55.3%大幅提高到80.1%, 催化性能显著提高.该方法在双功能催化剂加氢异构反应中具有广泛应用的前景.

关键词加氢异构 分子筛 无溶剂熔融辅助 后处理 双功能催化剂 SAPO-11
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收录类别SCI ; EI ; CSCD ; 北大核心
语种英语
WOS研究方向Energy & Fuels (provided by Clarivate Analytics)
CSCD记录号CSCD:6673815
原始文献类型Article
来源库WanFang
文献类型期刊论文
条目标识符https://kms.shanghaitech.edu.cn/handle/2MSLDSTB/124499
专题物质科学与技术学院_博士生
物质科学与技术学院_特聘教授组_孙予罕组
物质科学与技术学院_特聘教授组_魏伟组
作者单位
1.上海科技大学物质科学与技术学院
2.中国科学院上海高等研究院
3.中国科学院大学中国科学院低碳转化与工程重点实验室
第一作者单位物质科学与技术学院
第一作者的第一单位物质科学与技术学院
推荐引用方式
GB/T 7714
Yu Gan,Chen Xinqing,Xue Wenjie,等. 无溶剂熔融辅助法合成SAPO-11及其在长链烷烃加氢异构反应的应用[J]. CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS,2020,41(4):622-630.
APA Yu Gan.,Chen Xinqing.,Xue Wenjie.,Ge Lixia.,Wang Ting.,...&Sun Yuhan.(2020).无溶剂熔融辅助法合成SAPO-11及其在长链烷烃加氢异构反应的应用.CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS,41(4),622-630.
MLA Yu Gan,et al."无溶剂熔融辅助法合成SAPO-11及其在长链烷烃加氢异构反应的应用".CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS 41.4(2020):622-630.
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