镍基中空纤维催化剂实现甲烷高效电催化转化
其他题名Efficient methane electrocatalytic conversion over a Ni-based hollow fiber electrode
2020
发表期刊CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS (IF:15.7[JCR-2023],11.5[5-Year])
ISSN0253-9837
卷号41期号:7页码:1067-1072
发表状态已发表
DOI/
摘要

随着天然气以及页岩气为代表的非常规天然气的大规模开采,甲烷作为化工原料的直接转化利用受到了越来越多的关注.然而,甲烷分子具有极其稳定的正四面体结构,其物理化学性质非常稳定,如具有高达439 kJ/mol的C-H键能、极弱的电子亲和力、相当大的离子化能量和低的极化率,这都使得甲烷分子C-H键的活化相当困难.如何实现甲烷直接高效催化转化被誉为催化领域的皇冠式"课题.与经甲烷重整制合成气,然后通过F-T合成获取化学品的间接转化法相比,甲烷直接转化无论在物料、能量转换效率还是在设备成本、环境保护等方面都有着非常明显的优势.以甲烷氧化偶联以及非氧化偶联(如无氧芳构化等)为典型代表的甲烷直接转化研究不断取得突破,但其各自都存在一定的局限性.相比于热催化转化路径,电催化转化路径在许多方面存在着十分明显的优势:(1)反应条件温和,甚至在常温常压条件下也能实现甲烷电催化转化反应的发生;(2)可调控程度高,仅需调节关键实验参数如电压和电流等,就能实现对反应过程热力学以及动力学的调控;(3)能够利用可再生电能驱动甲烷转化反应的发生,可将低品阶的电能转化并存储为化学能.本文采用Ni中空纤维作为基底,在其表面构筑NiO活性层,将NiO@Ni中空纤维作为电极,实现了常温常压条件下的甲烷电催化转化.通过X射线衍射、扫描电镜、透射电镜等表征手段,确定了中空纤维特有的多孔三维结构、气体传输规律、NiO活性层分布状态等物化性质.通过电化学交流阻抗与循环伏安等测试手段,获得了电荷传递、电化学活性比表面积等电化学性质.恒电压电氧化甲烷研究发现,l%NiO@Ni中空纤维具有最优的催化活性,分别在1.44 V与1.46V(vs.RHE)电势下获得54%的甲醇法拉第效率和85%的乙醇法拉第效率.

关键词甲烷 电催化转化 氧化镍 中空纤维
收录类别CSCD
语种英语
WOS研究方向Chemistry (provided by Clarivate Analytics)
CSCD记录号CSCD:6678013
原始文献类型Article
文献类型期刊论文
条目标识符https://kms.shanghaitech.edu.cn/handle/2MSLDSTB/124498
专题物质科学与技术学院_特聘教授组_魏伟组
物质科学与技术学院_特聘教授组_孙予罕组
作者单位
1.中国科学院上海高等研究院
2.中国科学院大学
3.中国科学院低碳转化科学与工程重点实验室
4.上海科技大学物质科学与技术学院
推荐引用方式
GB/T 7714
Guo Zhikai,Chen Wei,Song Yanfang,等. 镍基中空纤维催化剂实现甲烷高效电催化转化[J]. CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS,2020,41(7):1067-1072.
APA Guo Zhikai.,Chen Wei.,Song Yanfang.,Dong Xiao.,Li Guihua.,...&Sun Yuhan.(2020).镍基中空纤维催化剂实现甲烷高效电催化转化.CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS,41(7),1067-1072.
MLA Guo Zhikai,et al."镍基中空纤维催化剂实现甲烷高效电催化转化".CHINESE JOURNAL OF CATALYSIS 41.7(2020):1067-1072.
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